机器学习助力MOFs热力学评估：高效预测与筛选

来自普林斯顿大学和科罗拉多矿业学院的联合研究团队，利用机器学习提出了一种高效预测方法，直接从MOFs的结构序列预测自由能，从而显著降低计算成本，实现了高通量、可扩展的MOFs热力学评估。

金属有机框架（Metal–Organic Frameworks, MOFs）因其独特的孔结构和化学功能，在气体存储、分离等领域展现出巨大潜力。然而，MOFs庞大的设计空间使得仅依靠实验探索效率低下。为了加速MOFs的发现，研究团队利用机器学习模型预测其性质，并成功解决了从筛选到合成的低转化率问题。

该模型通过大语言模型（LLM）直接从MOFs的结构序列预测自由能，极大提高了计算效率。在无需重新训练的情况下，该模型展现出极高的通用性，F1值高达97%。这一成果已发表在ACS Publications。

研究亮点：

• 高精度模拟完整分子模拟结果，判断MOFs的合成可行性。
• 显著缩短实验室和分子模拟所需时间。
• 为基于性能的计算MOFs筛选提供了可行的机器学习自由能预测工具。

MOFMinE：涵盖100万个MOFs原型

为了支撑模型训练，研究团队构建了一个包含约100万个MOFs原型的MOFMinE数据集，涵盖了从构件选择到功能化修饰的全流程信息。

MOFMinE数据集的构建与表征概览，包含约100万个结构

构建方法

数据集基于ToBaCCo-3.0平台生成，每个MOF的生成方法是将构建单元映射到拓扑模板上，指导构建单元在MOFs晶胞中的空间排列和连接方式。

数据规模与多样性

MOFMinE包含1,393种拓扑模板、27种无机NBB、14种有机NBB和19种基础EBB，涵盖了13种功能化修饰，保证了化学和拓扑结构的多样性。

自由能子集

在100万个MOFs原型中，有一个子集共65,574个结构收集了自由能数据。该子集用于LLM的自由能预测微调和测试。

用于高效预测MOFs自由能的MOFSeq-LMM模型

在MOFMinE数据集的支撑下，研究团队构建了MOFSeq-LMM模型框架，用于高效预测MOFs自由能。该框架将MOFs的结构信息转化为计算机可理解的序列表示（MOFSeq），并结合大语言模型进行学习和预测。

MOFSeq表征

研究人员开发了基于字符串的序列表示方法MOFSeq，以优化的方式编码MOFs的局部与全局结构特征。

LLM-Prop模型设计

研究团队采用了LLM-Prop大语言模型，用于材料性质预测。该模型规模适中，约3,500万参数，保证了学习能力和计算效率。

预训练与微调

* 预训练阶段：

研究人员通过应变能数据预训练LLM-Prop模型。预训练过程中使用了dropout率0.2和0.5，结果表明0.2的dropout在预训练和下游任务中表现更佳。

* 微调阶段：

设置与预训练相同，但模型目标改为预测自由能，并将训练epoch数增加至200。LLM-Prop设计为轻量化模型，优先考虑计算效率。

预测MOFs合成准确率达97%

在完成MOFSeq-LMM模型的训练后，研究团队对模型在自由能预测、合成可行性判定以及多晶型MOFs筛选中的表现进行了系统评估。实验结果验证了模型的高精度和在高通量MOF设计与筛选中的应用潜力。

自由能预测性能

结果显示：模型能够以0.789 kJ/molMOFatom的平均绝对误差（MAE）精确预测自由能，同时取得R² = 0.990的高相关性。

消融实验结果

消融实验结果表明，局部与全局特征的协同作用对提高预测精度至关重要。预训练策略也显著提升了模型的泛化能力。

合成可行性判定

将ΔL_MFFL设定为4.4 kJ/molMOFatom阈值后，模型的F1分数达到97%，ROC曲线下面积（AUC）高达0.98。

AI重塑MOFs和材料学研究新范式

随着人工智能在材料科学中的深度介入，研究范式正在发生变革。研究者开始构建可计算、可推理的材料表示体系，让模型学习哪些结构组合在物理上合理、在热力学上可行、在合成上值得尝试。这不仅提高了研究效率，也推动了材料科学的创新与发展。